圖為： Fe-Nx/C的合成路徑以及電鏡表征圖
對(duì)于減少貴金屬在可持續(xù)能源技術(shù)研究中的消耗來(lái)說(shuō)，探索具有良好氧還原活性、穩(wěn)定性的非貴金屬催化劑是至關(guān)重要的。近年來(lái)，單原子Fe錨定在N摻雜碳(Fe-Nx/C)上的催化劑因其具有最大的原子利用率和較高的本征活性而受到了廣泛關(guān)注。
近日，中科院青島生物能源與過(guò)程研究所研究員梁漢璞及其能源材料與納米催化研究組，在利用可循環(huán)再生的生物質(zhì)制備Fe1單原子和Fe1Pt1雙單原子的基礎(chǔ)上，又開(kāi)發(fā)出了一種步驟簡(jiǎn)單、過(guò)程環(huán)保的合成方法用來(lái)制備具有氮摻雜的多孔碳納米棒負(fù)載的Fe單原子催化劑。該方法實(shí)現(xiàn)了在水系中合成具有Fe均勻摻雜的金屬有機(jī)框架材料前驅(qū)體，后續(xù)經(jīng)過(guò)一步高溫?zé)峤猓诓恍枰?jīng)過(guò)酸洗處理的情況下即可獲得高度均勻分散的Fe單原子催化劑。該催化劑展現(xiàn)了優(yōu)良的氧還原催化活性和長(zhǎng)時(shí)間穩(wěn)定性。相關(guān)成果近期發(fā)表在《美國(guó)化學(xué)會(huì)—可持續(xù)化學(xué)與工程》雜志上。
據(jù)了解，F(xiàn)e摻雜的鋅基有機(jī)金屬框架結(jié)構(gòu)（ZIF）材料在高溫?zé)峤膺^(guò)程中會(huì)形成多孔碳載體負(fù)載的Fe-Nx活性中心，因此ZIF材料被認(rèn)為是合成Fe-Nx/C催化劑(x主要為4)的合適前驅(qū)體。然而，現(xiàn)階段在合成ZIF前驅(qū)體及衍生獲得Fe-Nx/C單原子催化劑時(shí)通常需要用到有毒溶劑（如DMF、甲醇）和強(qiáng)酸清洗，對(duì)環(huán)境危害較大且極大地限制了過(guò)渡金屬單原子催化劑的規(guī)模化合成和進(jìn)一步的實(shí)際應(yīng)用。因此，開(kāi)發(fā)制備工藝簡(jiǎn)單、避免使用有毒及強(qiáng)酸堿試劑的綠色方法合成高效、穩(wěn)定的單原子催化劑對(duì)于新一代燃料電池的發(fā)展具有重要意義。
梁漢璞課題組開(kāi)發(fā)出的合成方法制備的具有氮摻雜的多孔碳納米棒負(fù)載的Fe單原子催化劑，在堿性介質(zhì)中，其起始電位和半波電位比商業(yè)Pt/C催化劑分別高出了30 mV和60 mV。經(jīng)過(guò)20小時(shí)的穩(wěn)定性測(cè)試，商業(yè)Pt/C催化劑損失達(dá)到了53%而所合成催化劑僅損失5%。在酸性介質(zhì)中也展現(xiàn)出了較好的催化性能。
當(dāng)其作為負(fù)極材料組裝到鋅空電池當(dāng)中，實(shí)現(xiàn)了142 mW cm-2的高功率密度，比商業(yè)Pt/C電池高出了近58 mW cm-2，并優(yōu)于大多數(shù)已經(jīng)報(bào)道的過(guò)渡金屬單原子催化劑。該研究工作為簡(jiǎn)單、綠色地合成氮摻雜碳負(fù)載Fe單原子電催化劑提供了一種有效途徑。
該研究獲得大連清潔能源國(guó)家實(shí)驗(yàn)室和中國(guó)科學(xué)院科研創(chuàng)新基金，青島創(chuàng)業(yè)創(chuàng)新領(lǐng)軍人才基金，大連化物所-青島能源所兩所融合項(xiàng)目基金以及中科院綠色過(guò)程制造創(chuàng)新研究院項(xiàng)目基金的支持。（廖洋 劉佳）
相關(guān)論文信息：https://dx.doi.org/10.1021/acssuschemeng.0c05509
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