當器件的小型化趨勢使得晶體管的尺寸進入到深納米尺度的領域(<10nm),量子效應作用漸顯。其根本問題在于世界上最小的晶體管功能和操作原理與七十年以來的半導體器件是否相同?在量子力學原理統(tǒng)治的世界里這些極端的器件會展現(xiàn)出什么新奇的物理效應?對這些問題的探究,或對未來的電子器件及介觀物理學的發(fā)展提出新的可能性。
對極小晶體管器件探索的一種方法是把世界上最小的功能單元-單個小分子嵌入到電路中構成單個分子的場效應管進行研究,這樣的器件只有當分子能級與電路中電子能量相同時才會體現(xiàn)出信號的急劇變化,分子的能級可以通過電場效應進行調節(jié)從而實現(xiàn)操控,而對分子中電子傳輸?shù)奶剿骺梢酝ㄟ^掃描隧道顯微鏡的譜學研究進行。這構成分子電子學兩大領域。
中國科學院物理研究所/北京凝聚態(tài)物理國家研究中心納米物理與器件重點實驗室科研人員著力于探索最小分子器件中的功能性和新奇電子傳輸特性,2019年,博士郭瀟描述了兩個互相耦合的C60分子對中單個分子上單個電荷的變化對對應的分子傳輸特性的特征性影響(Chin. Phys. Lett. 60, 127301 (2019))。近期,郭瀟通過進一步研究發(fā)現(xiàn),單分子器件展現(xiàn)出復雜的強電子關聯(lián)行為,為單分子器件性能的探索和單分子器件平臺在基礎物理問題上的應用提供了新思路。
強關聯(lián)電子問題是當代凝聚態(tài)物理研究中的重要問題。新奇的物理問題,如重費米子體系中非費米液體行為、莫特絕緣體、安德森絕緣體、高溫超導、反常超導等,其關鍵均是電子之間的強關聯(lián)效應主導。這種強關聯(lián)效應不能為傳統(tǒng)意義上的單粒子模型和平均場理論所描述,在實際應用和理論研究上都有重要意義。傳統(tǒng)上,為追求特殊的電子關聯(lián)關系,強關聯(lián)問題的研究往往采用結構和組分復雜的材料系統(tǒng)。通過結構組分設計和摻雜調控,強關聯(lián)物理研究在這些體系中取得巨大成功。在這些體系中影響因素較多(材料的雜質、各種缺陷,均勻性等),導致很多情況下對實驗結果的理論理解上存在爭議。與之相對應的,另一種研究關聯(lián)電子問題的方法是迫使電子通過空間極端受限的人造納米結構,使得巡游電子不得不與納米結構中囚禁的單個或少量電子的產生關聯(lián),從而構造出強關聯(lián)電子體系,而電子的傳輸結果直接取決于電子的強關聯(lián)行為。這種體系中,電子的關聯(lián)強度和關聯(lián)電子的能級結構均可人為控制,從而構成模擬強關聯(lián)問題的基本模型。在具體納米器件中欠屏蔽、過屏蔽近藤效應,以及非費米液體、量子相變等一些強關聯(lián)電子行為被陸續(xù)發(fā)現(xiàn)。研究此類問題依賴于參數(shù)可調的多能級多通道近藤系統(tǒng),而實驗上構造這類系統(tǒng)的難度較高,成為相關研究的壁壘。
圍繞這類問題,郭瀟等科研人員利用酞菁錳磁性分子開展研究。酞菁類分子可以與金屬構成強關聯(lián)態(tài),研究通過利用發(fā)展出的可控燒蝕電極的方法構造納米金屬電極對,并把單個酞菁錳分子嵌入其中,利用幾納米距離外的門電極對其中的多個分子軌道能量進行靜電調控。這樣構造的一個強關聯(lián)分子晶體管體系中巡游電子與囚禁電子的有效關聯(lián)與囚禁在分子中不同軌道中電子之間的關聯(lián)作用相競爭,體現(xiàn)一個最簡化的安德森局域場模型中最重要的關聯(lián)效應(圖1)。單個酞菁錳分子器件是天然的零維量子限域體系,具有確定的空間結構和軌道結構,是構造多能級多通道關聯(lián)系統(tǒng)的有力工具??蒲腥藛T利用靜電場去除分子中一個電子后,居于錳離子上的兩個電子占據(jù)兩個軌道構成近簡并的雙能級系統(tǒng),實現(xiàn)了兩個d電子間關聯(lián)作用與其中一個d電子和電路中巡游電子關聯(lián)作用的競爭。通過監(jiān)測巡游電子的電信號觀察到了典型的強關聯(lián)體系中單通道二階近藤效應(圖2)。簡單來說,當分子器件居于量子臨界點附近的時候,高溫下巡游相互作用占主導,低溫下局域相互作用占主導,形成互相競爭的態(tài)勢。這兩種相互作用的競爭構成了強關聯(lián)問題中的重要課題。
研究證明酞菁錳分子器件可用來展現(xiàn)這種復雜的強關聯(lián)作用,并利用器件背柵實現(xiàn)了相對關聯(lián)強度的調節(jié),首次在實驗上描述出單通道二階近藤效應的演化方式,驗證了數(shù)字重正化群計算方法中預言已久的線性關系(圖3),利用這一關系獲得該類分子器件中兩個電子的交換相互作用的類型和大小。近藤關聯(lián)的普適性在該研究中第一次得到全面展示。近藤理論的普適性依賴于其對基態(tài)的低能擾動來源不敏感,任何種類的相互作用都應該體現(xiàn)出相同的行為。該研究在實驗上首次證明該近藤強關聯(lián)態(tài)對所有可調節(jié)試驗參數(shù)表現(xiàn)出一致的普適平方關系(圖4a),揭示出其中電子的費米液體行為,并定量對二階近藤效應非平衡輸運過程的特異性進行了討論(圖4b)。
相關研究成果以Evolution and universality of Two-stage Kondo effect in single manganese phthalocyanine molecule transistors為題,發(fā)表在Nature Communications上。郭瀟為論文第一作者,研究員梁文杰為論文通訊作者。研究工作得到國家重點研發(fā)計劃、中科院戰(zhàn)略性先導科技專項等的支持。
圖1 a.酞菁錳分子結構及器件示意圖;b.單個酞菁錳分子晶體管器件低溫下輸運特性
圖2 單通道二級近藤效應的實驗特征
圖3 a.二階近藤共振微分電導隨柵壓的變化;b.二階近藤效應中近藤溫度T*與器件分子中自旋單態(tài)/三態(tài)的能量差Δε的關系
圖4 a.二階近藤效應低能量狀態(tài)下微分電導隨電壓(V)磁場(B)溫度(T)表現(xiàn)出普適的平方關系;b.二階近藤效應與自旋1/2近藤效應中非平衡輸運的差異
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