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近日，中科院院士、中科院大連化學物理研究所研究員李燦及研究員王秀麗團隊在光催化動力學機理研究方面取得新進展。團隊利用自主研發(fā)的反應時間尺度瞬態(tài)吸收光譜方法，揭示了典型催化劑四氧化三鈷（Co3O4）上催化水氧化產(chǎn)氧（OER）反應過程中多中心多步驟的連續(xù)變價動力學微觀過程，并展示了反應中間體快生成、慢轉(zhuǎn)化的動力學特征。相關成果發(fā)表于《美國化學會志》。
OER反應作為提供氫質(zhì)子和電子的關鍵反應，在自然光合作用和人工光合成過程中起著至關重要的作用，探究其催化過程的變價動力學微觀機制對于理性設計和優(yōu)化OER催化劑具有重要意義。
但是，由于OER反應集合多電子、多質(zhì)子轉(zhuǎn)移過程的復雜性，其中間反應機理的研究十分困難，反應的時間尺度很寬。雖然在超快時間尺度上對于電荷轉(zhuǎn)移已經(jīng)進行了大量工作，但實際反應動力學的統(tǒng)計時間大多在納秒到毫微秒，而在毫微秒尺度上研究水氧化微觀機理面臨新挑戰(zhàn)。
該工作中，團隊聚焦水氧化反應的多變價動力學問題，以三聯(lián)吡啶釕作為染料分子構(gòu)建光敏化水氧化體系，選用四氧化三鈷作為模型催化劑，利用自主研發(fā)的慢時間尺度瞬態(tài)吸收光譜技術研究OER反應動力學。
該工作揭示了人工OER催化劑上多中心多變價的催化循環(huán)機制，為深入認識OER反應機理和設計高效人工OER催化劑奠定了實驗基礎并提供了理論支撐。（孫丹寧）
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